中溫固體氧化物燃料電池陰極材料溶膠凝膠法制備和性能研究

中溫固體氧化物燃料電池陰極材料溶膠凝膠法制備和性能研究

作者:師大云端圖書館 時間:2019-06-17 分類:碩士論文 喜歡:1370
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【摘要】固體氧化物燃料電池作為能源轉換裝置因為具有全固性、不存在電解質腐蝕、工作效率高等優點,成為了新能源的研究熱點。中低溫化的固體氧化物燃料電池更可以成功避免電解質和電極材料的界面反應等不良影響,從而能有效保證固體氧化物燃料電池的長效性。本文以合成中溫固體氧化物燃料電池(ITSOFC)陰極La0.7Sr0.3Fe0.8Co0.2O3(LSFC)粉體為研究對象,探討了PVA改進的溶膠凝膠法各個工藝條件參數對粉體的影響,獲得最優實驗條件:當pH=7、PVA與硝酸鹽質量比為1:5、檸檬酸與金屬離子摩爾比為1.5:1時,可以形成透明澄清形態良好的溶膠,溶膠經12h陳化形成凝膠,凝膠在155℃烘箱中膨化制得LSFC前驅體。LSFC前軀體在900℃煅燒2h后形成粒徑分布均勻、晶體結構穩定、具有單一鈣鈦礦結構的粉體。隨后利用PVA改進的溶膠凝膠法分別制備了La0.7Sr0.3-xCaxFe0.8Co0.2O3(LSCFC,x=0.1,0.15,0.2)和La0.7Ba0.15E0.15Fe0.8Co0.2O3(LBEFC,E=Sr,Ca)系列陰極材料。研究發現:LSCFC前驅體經900℃煅燒2h后獲得的粉體為穩定單一的鈣鈦礦結構,陰極材料A、B位雙摻雜導致鈣鈦礦LaFeO3晶胞體積發生膨脹,其中La0.7Sr0.15Ca0.15Fe0.8Co0.2O3的晶胞體積膨脹率為43.3%,并且LSCFC晶胞體積膨脹率隨著半徑較小的Ca2+摻雜量增加而減小。但LBEFC前驅體經1000℃煅燒2h后獲得的粉體才可以形成穩定單一的鈣鈦礦結構。離子半徑較大Ba2+摻雜后,LBEFC的晶胞體積也發生了相應的膨脹。其中LBSFC、LBCFC的晶胞體積膨脹率分別為43.5%和42.7%。在300-800℃范圍內,LSCFC和LBEFC系陰極材料的電導率變化符合p型小極化子絕熱孔隙理論;低溫段(300-480℃)滿足小極化子導電機理;高溫(480-800℃)時則以氧空位電荷補償導電機制為主,導電類型也相應由半導體型逐漸向金屬型過渡,呈現半導體-金屬導電類型轉變。Ca2+導致電導活化能增加,所以LSCFC電導率隨著Ca2+摻雜量的增加而減小,LBSFC電導率大于LBCFC;Ba2+摻雜有利于提高晶體的氧空位,降低體系的小極化子濃度,所以導致LBEFC的電導率小于LSCFC。此外,還采用溶膠凝膠法制備了Ce0.8M0.2O2-δ(CMO,M=Sm,La,Sr)電解質材料。通過對CMO的XRD圖分析發現:CMO形成固溶體的難易程度與摻雜離子半徑有密切關系,其難易程度為Ce0.8Sm0.2O2-δ<Ce0.8La0.2O2-δ<Ce0.8Sr0.2O2-δ。其中半徑最小的Sm3+最容易進入氧化鈰晶格,經過800℃煅燒2h就可以形成穩定的螢石結構;經過900℃煅燒La3+也可以完全進入晶格形成穩定的螢石結構;半徑較大的Sr2+摻雜時,在800℃煅燒后形成的螢石結構不完全,XRD圖有很多低的雜峰,衍射峰較小,但隨著煅燒溫度提高到850℃,在29.64°處出現一個雜峰,繼續提高煅燒溫度到900℃,雜峰仍然存在,此雜峰可能為析出的Sr或其氧化物。另外對CLO電解質的電導性能進行了研究,其電導率約為純CeO2的150倍,在800℃其離子電導率可達到0.049S/cm,電導活化能為84.48kJ/mol。
【作者】曹海龍;
【導師】高文元;
【作者基本信息】大連工業大學,材料加工工程,2010,碩士
【關鍵詞】中溫固體氧化物燃料電池;陰極材料;電解質;溶膠凝膠法;電導率;

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